Phó tế Tôma Nguyễn Thái Thành sau khi hội đủ các điều kiện theo Giáo luật, đã được thụ phong linh mục ngày 11 tháng 5 năm 1991 cho Dòng Thừa sai của Đức Mẹ La Salette. Sau khi chịu chức, ông là linh mục phó xứ Giáo xứ Thánh Tôma Tông Đồ tại Smyrna, Georgia (1991 – 1994), Giáo xứ Thánh Ann ở Marietta, Georgia (1994 – 1996) và "Giáo xứ Chúa Kitô Vua" Jacksonville, Florida (1996-1999).[3]

Năm 1999, ông trở thành linh mục của giáo phận Saint Augustine [Thánh Augustinô]. Là một linh mục giáo phận, ông vẫn tiếp tục là linh mục phó của Giáo xứ Chúa Kitô Vua ở Jacksonville (1999 – 2001). Sau đó, ông trở thành linh mục chính xứ giáo xứ này (2001 – 2014) và của Giáo xứ Thánh Giuse ở Jacksonville (từ năm 2014), giáo xứ lớn nhất của giáo phận.[3][4] Ông cũng là thành viên của Trường Cao đẳng Tư vấn và của Hội đồng Giám mục.[3]